Simulaciones ab-initio en helio y superficies de sólidos y dinámica de foto-disociación (ABINITFOT):

Nuestra investigación se centra 1) en la extensión y aplicación de metodología ab-initio, desarrollada en el ámbito de la estructura electrónica de sistemas moleculares, para incluir: a) efectos cuánticos nucleares en sistemas débilmente ligados y en cálculos de estructura electrónica; b) efectos de correlación electrónica en sistemas extendidos que incluyan la superficie de un sólido (potenciales adsorbato-superficie en estados excitados o implicando interacciones de tipo dispersivo); 2) en el estudio de la dinámica tanto de procesos de fotodisociación en moléculas y agregados moleculares como de fotodesorción molecular desde óxidos semiconductores mediante métodos cuánticos. El primer objetivo involucra: (1) la aplicación de métodos basados en el esquema de orbitales nucleares a estudios de solvatación cuántica y de espectroscopía molecular en clusters de helio y para-H2, y a la inclusión de efectos cuánticos nucleares en teoría de estructura electrónica; (2) la modelización de procesos de depósito de nanopartículas métalicas en superficies mediatizados por nanogotas he helio. De este modo, el trabajo desarrollado en el marco de un proyecto conjunto con la Universidad de Barcelona y la Universidad de Paris-Est reveló el depósito en condiciones de soft-landing de una impureza metálica inmersa en nanogotas de 4He superfluido  (ver video, M. P. de Lara Castells et al., J. Chem. Phys. 142 (2015) 131101).

El segundo objetivo involucra: (1) La investigación de procesos no adiabáticos en la dinámica de fragmentación de moléculas poliatómicas del tipo de CH3I y NH3. Esta línea de trabajo implica la colaboración con el grupo experimental del Dr. Luis Bañares (U. Complutense de Madrid), donde se realizan experimentos de bombeo-sonda resueltos en el tiempo usando pulsos de láser de femtosegundo. La resolución temporal posibilita el estudio de la dinámica de fotodisociación no adiabática desde una perspectiva diferente que proporciona información adicional y más detallada, y que requiere el desarrollo de nuevos modelos teóricos. (2) Explorar el control coherente cuántico del tiempo de vida de un sistema en un estado de resonancia excitado creando superposiciones de resonancias que se solapan. La estrategia de control se basa en el mecanismo de interferencia cuántica que ocurre entre resonancias que se solapan, que puede ser controlado modificando la población de las diferentes resonancias en la superposición creada con pulsos de láser. El control se ejerce variando dos parámetros típicamente experimentales como el tiempo de retraso y la relación de intensidades entre los pulsos usados. Los esquemas de control propuestos logran un extenso y selectivo grado de control sobre el tiempo de vida de las resonancias que se solapan (A. García-Vela, J. Phys. Chem. Lett. 3 (2012) 1941). Nuestra labor involucra colaboraciones con grupos del proyecto europeo MOLIM (CMST COST Action CM1405), en que la IP del grupo es responsable de la parte española, así como con grupos experimentales.

Figura: Dinámica cuántica durante la colisión de un átomo de oro inmerso en una nanogota de helio con la superficie de dióxido de titanio (panel izquierdo). Tiempo de vida de la resonancia frente al tiempo de retraso y a la relación de intensidades de los dos pulsos de láser de bombeo usados (panel derecho).